《暗算》的主角由两位演员共同承担，具体如下：
柳云龙
饰演 安在天（第一部、第三部）和 钱之江（第三部）。 - 安在天是情报工作者，对事业忠诚但感情内敛；
- 钱之江是代号“毒蛇”的卧底，身份复杂且充满牺牲精神。
陈数
饰演 黄依依（第一部、第三部），一位留学归来的数学家，与安在天有重要情感纠葛。 - 黄依依聪慧勇敢，因爱生恨，最终为信仰牺牲。
其他说明
高明饰演 铁院长， 宋春丽饰演 徐院长， 于娜饰演 唐一娜， 王宝强饰演 阿炳等，共同构成复杂的人物关系网。- 该剧以“三部曲”形式展开，包括《听风》《看风》《捕风》，但主要角色设定保持连贯性。